【引言】
電芬頓（EF）技術(shù)的基本原理是溶解氧在合適的陰極催化材料表面通過(guò)二電子氧還原反應（ORR）生成H2O2，然后H2O2與溶液中的Fe2+反應，生成羥基自由基（?OH）。由于Fe2+和H2O2在EF過(guò)程中可以原位生成，并且生成的?OH具有超強氧化性和對有機污染物的非選擇性，因此EF技術(shù)不僅可以高效、徹底地降解有機污染物，而且可以彌補傳統污水處理技術(shù)的一些不足。然而，傳統EF技術(shù)的工業(yè)化發(fā)展主要受制于需要來(lái)自于化石燃料適度燃燒產(chǎn)生的大量電能消耗和EF過(guò)程中生成H2O2的陰極催化劑催化活性低。為了解決這些問(wèn)題，進(jìn)一步推動(dòng)EF的普及和應用，近年來(lái)，我們不遺余力地從能源供應源和制備催化活性?xún)?yōu)異的優(yōu)質(zhì)陰極材料兩方面，對EF降解系統進(jìn)行升級優(yōu)化。創(chuàng )新性的引入摩擦納米發(fā)電機（TENG）作為電能供應源，TENG作為一種新興的能量采集/轉化技術(shù)，已成功將人體運動(dòng)、振動(dòng)、風(fēng)、海浪等產(chǎn)生的機械能轉化為可用的電能，并廣泛應用于電化學(xué)過(guò)程、人工智能、生物傳感系統、軟體機器人、柔性電子、藍色海洋能開(kāi)發(fā)等領(lǐng)域，展現出巨大的應用前景，為驅動(dòng)EF系統提供了摒棄燃燒化石燃料的完美能源解決方案。另外，分級多孔碳材料由于通常具有可調諧的催化活性、充足的來(lái)源、優(yōu)異的化學(xué)穩定性和導電性等優(yōu)點(diǎn)而作為EF反應中H2O2電化學(xué)合成的替代催化劑，并且已展現出巨大的應用潛力。為了進(jìn)一步提升自驅動(dòng)降解系統的性能，研究人員創(chuàng )新性地引入3D打印技術(shù)擬構建具有個(gè)性化結構、高輸出特性、工作性能穩定和持久耐用、易于批量化生產(chǎn)的TENG裝置，并且設計制作了一種波浪狀多層集成的柔性摩擦納米發(fā)電機（PFW-TENG）作為自驅動(dòng)能量源。此外，研究人員以艾草為前驅體，通過(guò)調節致孔劑含量有效地調節制備的N摻雜分級多孔碳材料上C-O-C和COOH官能團的含量，進(jìn)而探索制備出具有較高催化活性的碳材料催化劑。將PFW-TENG與制備的高催化活性的碳材料催化劑相結合構建的自驅動(dòng)電芬頓降解系統在58分鐘內實(shí)現對亞甲藍有機染料污水高達98.1%的降解效率。此外，研究人員還發(fā)現，碳材料催化劑中C-O-C和COOH含氧官能團的含量與MB降解效率呈正相關(guān)。
【成果簡(jiǎn)介】
近日，在河南師范大學(xué)高書(shū)燕教授團隊等人帶領(lǐng)下，研究人員從自驅動(dòng)能量源和制備高質(zhì)量催化活性EF催化劑兩個(gè)方面，對自驅動(dòng)EF降解體系進(jìn)行升級和優(yōu)化。該研究利用創(chuàng )新性地引入3D打印技術(shù)制作了一種波浪狀多層集成的柔性摩擦納米發(fā)電機（PFW-TENG），并且以艾葉為碳前驅體，以MgO和ZnCl2為雙致孔劑，制備催化性能可調的生物質(zhì)基富含含氧官能團的N摻雜多孔碳材料催化劑，用于構建自驅動(dòng)EF降解亞甲基藍（MB）體系。所述的PFW-TENG呈現較高的輸出特性，Voc、Isc、Qtr、Pdensity分別達到610 V、1.93 mA、4.17 μC、6.1 W m-2。并且制備的碳材料催化劑，氮含量高達4.0 %、缺陷度1.27、比表面積1606 m2·g-1。該研究所構建的自驅動(dòng)電芬頓降解系統在58 min內實(shí)現對亞甲藍98.1%的高效降解。此外，研究人員還發(fā)現，碳材料催化劑中C-O-C和COOH含氧官能團的含量與MB降解效率呈正相關(guān)。本工作創(chuàng )新性地實(shí)現了陰極EF技術(shù)、氮摻雜多孔碳材料制備技術(shù)、數字化3D打印技術(shù)的深度融合，并進(jìn)一步將其應用于有機污染物的電化學(xué)催化降解，為自驅動(dòng)電芬頓降解系統的大規模應用提供了創(chuàng )新思路。該成果以題為“Self-powered electro-Fenton degradation system using oxygen-containing functional groups-rich biomass-derived carbon catalyst driven by 3D printed flexible triboelectric nanogenerator”發(fā)表在了Nano Energy上。（本文第一作者是朱迎正，在讀博士，導師高書(shū)燕教授）
【小結】
綜上所述，團隊以艾葉和MgO-ZnCl2為碳前驅體和多孔劑，精心合成了富含含氧官能團N摻雜分級多孔炭材料催化劑，此外，引入3D打印技術(shù)，獲得具有高輸出特性、穩定性和耐久性、易于批量加工的柔性TENG。構建了由PFW-TENG驅動(dòng)的自供電EF降解MB系統，在58 min內MB脫色效率高達98.1%。并且，研究人員發(fā)現，碳材料中C-O-C和COOH的含量與MB分解效率呈正相關(guān)。該工作創(chuàng )新性地實(shí)現了陰極EF技術(shù)、含氧官能團富N摻雜多孔碳材料制備技術(shù)、數字化3D打印技術(shù)的深度融合，并進(jìn)一步將其應用于有機污染物的電化學(xué)催化降解，為自驅動(dòng)EF系統的大規模應用提供了創(chuàng )新思路。